Links hinter der Oper, im 1. Bezirk, im Palais Erzherzog Albrecht, befindet sich eine der umfangreichsten grafischen Sammlungen der Welt. Der Name Albertina bezieht sich auf den Freimaurer und Schwiegersohn Maria Theresias, Albert Casimir Herzog von Sachsen-Teschen, der die Sammlung in Preßburg gründete. Er brachte den Teil aus Preßburg und seinen niederländischen Teil nach Wien und sammelte weiter. Heute hat die Albertina zirka eine Million Zeichnungen und druckgrafische Blätter, von der Renaissance bis zur Jetztzeit. Die berühmtesten sind Dürers Feldhase und Michelangelos Männerakte.
Ab April 1919 ging die Sammlung auf den österreichischen Staat über. Während des Zweiten Weltkriegs erlitt die Albertina einen Bombentreffer und wurde nach dem Krieg nicht sonderlich wahrgenommen. Noch dazu hatte sie Öffnungszeiten zwischen 27 und 35 Stunden in der Woche. Erst unter der Leitung von Koschatzky, ab 1962 kam es wieder vermehrt zu Ausstellungen.
Anfang der 1990er Jahre begann man mit einer großen Restaurierung und Modernisierung, die erst 2003 beendet wurde. Im Zuge dessen wurde ein Tiefenspeicher errichtet und die Ausstellungsfläche von 150 auf 5.000 m² erweitert.
Hollein baute ein in den Platz ragendes Flugdach, das Aufmerksamkeit erregte. Eine schräge Rolltreppe und ein Panoramalift erleichtern den Zugang zum Eingang auf der Anhöhe.
Bis 2018 kamen noch die Sammlung Essl und die Sammlung Batliner dazu. Seit 1999 ist Schröder Leiter des Museums, das jetzt auch eine Zweigstelle am Karlsplatz „Albertina modern“ dazubekam.