Sie wurde 1904 – 07 nach Entwürfen von Otto Wagner erbaut, auf dem Gelände der Klinik Penzing (früher Baumgartner Höhe). Die Kirche wird auch Kirche zum Heiligen Leopold genannt und wurde als Anstaltskirche konzipiert, mit Rücksichtnahme auf die Bedürfnisse psychisch kranker Menschen. Es verwundert daher nicht, dass es im Gebäude ein Arztzimmer und Toilettenanlagen gibt und separate Zugänge zu der Kirche, nach Geschlechtern getrennt (was damals noch Obligo war).
Weihwasser war nicht in einem Becken, sondern in einer herabtropfenden Version vorgesehen, aus hygienischen Gründen. Der Boden hat Ablaufrinnen und ist schräg gestaltet, sodass die Reinigung leichter erfolgen kann. Ebenso sind die Wände aus glattem Marmor. Die Kirche ist gegen Süden ausgerichtet und die Heiligen sind sitzend abgebildet, was einen Bruch mit den bisherigen Gepflogenheiten darstellte.
1907 eröffnete Erzherzog Franz Ferdinand die Kirche, ohne auch nur mit einem Wort Otto Wagner zu erwähnen, denn der Thronfolger stand dem Jugendstil sehr ablehnend gegenüber. Die Neue Freie Presse in ihrer Ausgabe vom 6. Oktober 1907, stellte daher die Frage: „Und ist es nicht eine hübsche Ironie des Schicksals, dass so ziemlich das erste vernünftige sezessionistische Gebäude großen Stils in Wien für die Irrsinnigen gebaut worden ist?“
Seit 1920 ist die Stadt Wien Eigentümerin der Kirche und begann 2000 mit der Renovierung, was sechs Jahre dauerte.
Heute sind die Steinhofgründe wieder mit Gitterzäunen abgesperrt und es ist kein Zugang zur Kirche möglich. Man baut nämlich auf den Gründen Wohnhausanlagen, unter Einbeziehung der alten Krankenhausbauten.