Wurde 1330 – 39 als Gotische Kirche errichtet und später als kaiserliche Hofpfarrkirche in den Albertina-Trakt der Hofburg baulich eingebunden. Später wurde sie barockisiert, um danach wiederum regotisiert zu werden.
Etliche kaiserliche Hochzeiten fanden hier statt. Die bekannteste war die von Franz von Lothringen und Maria Theresia.
Der heutige Hochaltar wurde für die Votivkirche entworfen und aus Sandstein gefertigt. Ferstel, der Baumeister der Votivkirche, lehnte ihn jedoch ab.
In der Lorettokapelle, die an die Augustinerkirche angebaut ist, liegen die Herzen von 54 Habsburgern begraben und wird deshalb auch Herzerlgruft bezeichnet.
Die Augustinerkirche ist auch durch ihre Kirchenmusik berühmt. Mozart, Haydn, Schubert, Bruckner-Werke wurden hier zum Teil auch uraufgeführt.